氢能是一种二次能源,具有丰富的资源、绿色低碳和广泛的应用。氢能的发展对于建立清洁、低碳、安全、高效的能源体系,实现碳峰和碳中和的目标具有重要意义。但是,氢的安全、高效储存和运输问题限制了氢能的发展。目前,传统的加氢催化剂存在贵金属消耗量高、反应温度高等问题,不利于有机液体储氢在实际应用中的推广。所以,在柔和环境下探索低成本、高效率的催化剂是一个亟待解决的问题。近日,中国科学院上海高等研究院研究员陈新庆在柔和环境下有机液体储氢方面取得了进展。
研究小组报道了一种新型的催化剂,这种催化剂是由Rh单原子与Co纳米颗粒(NP)结合而成的。该催化剂不仅可以促进N-乙基咔唑(NEC)的加氢反应和12H-NEC的脱氢反应,还能够实现多次循环的可逆氢吸收和释放(参见图1)。值得注意的是,这种催化剂能够在相对温和的条件下(温度为90℃)将NEC完全加氢。此外,研究小组还开发了一种新型的Pd催化剂,该催化剂是通过将Pd负载到二维氢氧化镁纳米片上制备而成的。令人惊奇的是,在金属负载量仅为0.5wt%的情况下,该催化剂可以将12H-NEC的转化率提高到100%,脱氢量达到5.72wt%(参见图2),几乎接近于理论上的氢储存容量值。
最近,我们的团队专注于有机液体储氢领域的催化剂研究工作。在LOHCs(主要是NEC)中,我们使用负载在*BEA分子筛上的Ru单原子催化剂来储存氢气。与传统的Ru/Al2O3催化剂相比,原子分散的Ru位点和*BEA分子筛上相邻的酸位点可以共同激活氢气。通过氢的溢出,我们可以在较低的温度下加入NEC氢气。通过双金属纳米颗粒的协同作用,成功制备了双金属Pd-Rh催化剂,同时提高了NEC的加氢反应和12-NEC的脱氢性能。针对Rh贵金属含量高的问题,还准备了0.1%Rh-Ni双金属催化剂,并用于NEC的加氢反应,降低了催化剂的制备成本。有机液体储氢反应的条件通过我们的研究得到了更加柔和的改善。
以上研究成果分别在《应用催化B-环境》期刊上发表,题目为《可逆氢化和脱氢N-乙基咔唑的单Rh1辅催化剂用于储氢》和《镁氢氧化物纳米片上高活性Pd团簇用于促进储氢》。这项研究为负载型金属催化剂在温和条件下催化有机液体储氢提供了有效策略。上海光源的BL11B线站进行的X射线吸收表征工作在实验室内完成。该研究工作得到了国家自然科学基金和国家重点研发计划的支持。